导读
今日（12月23日），教育部对2019年度“我国高等学校十大科技发展”拟当选项目进行公示，化学范畴我国科学技能大学申报的“界面单位点”新式催化剂结构规划与氢气中微量CO的高效去除项目当选。
跳转阅览传达化学常识，问候化学主编——化学加网再次举行公益筹书宣扬活动
2019年1月31日，我国科学技能大学路军岭教授、韦世强教授、杨金龙教授等课题组密切合作，在低温高效去除氢气中微量CO制备高纯氢气方面获得突破性发展。研讨成果在线宣布在世界威望期刊《Nature》上。
氢能是未来最理想的一种清洁动力。氢燃料电池轿车以氢气为燃料，能量转化效率高，清洁零排放，是未来新动力清洁动力轿车的首要发展趋势之一。但是氢燃料电池轿车的推行现在依然困难重重，其间一个要害难题是氢燃料电池电极的CO中毒问题。现阶段，氢气首要来历于甲醇和天然气等碳氢化合物的水蒸汽重整、水煤气改换反响等，一般含有0.5％~2％的微量CO。作为氢燃料电池轿车的“心脏”，燃料电池电极极易被CO杂质气体毒化，然后致使电池功能下降和寿数缩短，严峻约束了该类轿车的推行。富氢气氛CO优先氧化（PROX）是车载去除氢气中微量CO的最理想办法。但是现有PROX催化剂作业时分的温度相对较高（室温以上）且区间窄，无法在冰冷条件下为氢燃料电池频频冷启动过程中供给有用维护。
针对该技能难题，我国科学技能大学路军岭教授、韦世强教授、杨金龙教授等课题组密切合作，使用原子层堆积技能（ALD），初次规划出一种新式Fe1(OH)x-Pt单位点界面催化剂结构（图1），并在低温高效去除氢气中微量CO制备高纯氢气方面获得突破性发展。研讨成果以“Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2”为题，于2019年1月31日在线宣布在世界威望期刊《Nature》上。
图1.Fe1(OH)x-Pt单位点界面新式催化剂结构模型示意图。这儿蓝色、黄色、赤色、白色小球别离代表铂、铁、氧和氢原子。
该作业中，路军岭课题组充沛的使用ALD技能中的外表自约束反响以及二茂铁金属源在贵金属外表解离吸赞同分子间空间位阻效应的特性，成功地在SiO2负载的Pt金属纳米颗粒外表上，原子级精准地构筑出单位点Fe1(OH)x物种，然后促成了丰厚且具有超高活性和高稳定性的Fe1(OH)x-Pt单位点界面催化活性中心的构成。在PROX反响中，研讨人员使用该新式催化剂初次在~-75 °C至110 °C的超宽温度区间，成功完成了100%挑选性地CO彻底去除（图2a,b），极大突破了现有PROX催化剂作业时分的温度相对较高且区间窄的两大局限性，为氢燃料电池在冰冷条件下频频冷启动和接连运转期间防止CO中毒，供给了一种全方位的有用维护手法，然后为未来氢燃料电池轿车的推行扫清了一严重妨碍。更难能可贵的是，该催化剂在模仿实在环境，即CO2和水汽都存在的情况下，仍可表现出极佳的稳定性（图2c），且比质量催化活性（5.21 molCO h-1 gPt-1）是传统Pt/Fe2O3催化剂的30倍（图2d）。
图2.使用ALD办法制备出来的1cFe-Pt/SiO2、2cFe-Pt/SiO2、3cFe-Pt/SiO2单位点界面催化剂和惯例Pt/SiO2、Pt/Fe2O3催化剂在PROX反响中的催化功能比照。（a）CO转化率；（b）CO挑选性；反响条件：1% CO、0.5% O2和48% H2，平衡气为氦气，空速为36,000 ml g 1h 1，压力为 0.1 MPa。（c）1cFe-Pt/SiO2催化剂的长期稳定性测验。反响条件：1% CO、0.5% O2、48% H2、20% CO2和3% H2O，平衡气为氦气，空速为36,000 ml g 1h 1; 压力为 0.1 Mpa，反响温度为353 K。（d）催化剂比质量活性的比照。
韦世强教授课题组使用原位X射线吸收谱（XAFS）从试验上探测到Fe1(OH)x物种在PROX反响气氛中的结构是Fe1(OH)3，Fe原子与Pt纳米颗粒外表Pt原子构成Fe-Pt的金属键，而无显着的Fe-Fe键，而且惊讶地发现该物种具有超高复原特性，在室温就完成氢气复原生成Fe1(OH)2，提醒了其高催化活性的内涵原因。王兵教授课题组使用扫描地道电子显微镜（STM）研讨了FeOx ALD在Pt单晶外表的成长行为，调查到了亚纳米尺度FeOx物种的构成，然后直接证明了在Pt外表上构成单涣散Fe物种的可能性。与此同时，近常压X-射线光电子能谱（NAP-XPS）试验也进一步证明PROX反响气氛下，与Fe成键的氧物种是羟基物种。
杨金龙教授课题组理论核算确认了Fe1(OH)3在Pt外表上的空间构型，证明Pt颗粒外表上构成的Fe1(OH)x-Pt单位点界面是其催化活性中心，并提醒了其催化反响机理：吸附的CO首要进攻其间一个OH，构成COOH外表中心物种；尔后，O2在该界面处以极低的势垒活化；构成的原子O随后进攻COOH，终究生成CO2。
众所周知，金属—氧化物界面在很多催化反响中起着至关重要的效果。该作业为人们规划高活性金属催化剂供给了一新思路。
该项研讨得到了国家自然科学基金、国家重点研制方案、国家基础科学中心项目、中组部“青年千人”方案、瑞典瑞典研讨协会和克努特和爱丽丝布·瓦伦堡基金会的支撑，并由衷地感谢北京同步辐射、上海同步辐射、合肥国家同步辐射中心以及瑞典Max-lab等国家试验室为该项研讨供给的名贵机时。
来历 | 教育部 修改 | 化学加
入驻化学加网快速通道，将与微信小程序同步展现
2万多家化工医药企业已入驻
